Помимо исполнительской деятельности Арнальдо также пишет музыку, в том числе к фильмам. В его произведениях изысканные бразильские ритмы — народные песни, самба, вальс — смешаны с различными техниками, утонченными контрапунктами и необычной инструментовкой. Как автор нескольких методик игры на гитаре, Арнальдо Фрейре также преподает ударные и контрабас. В 1996 году выпустил серию видеоуроков «Ритмы», установив новый стандарт игры на гитаре на групповых занятиях. Также Арнальдо основал хоровые и гитарные классы в нескольких колледжах Бразилии. Его уроки бесплатно представлены в интернете.
